通过增强径向偏振光束的纵向电场实现激光纳米加工

基于飞秒激光源的超快激光加工，通过非热过程将热影响区降到最低，这对高精度加工非常重要。在半导体制造、汽车工业和医学等许多领域，提高超快激光加工的空间分辨率正变得越来越重要。激光加工的精度和空间分辨率主要取决于激光束的焦斑大小。然而，光的衍射特性通常会限制可实现的光斑尺寸，这取决于透镜的数值孔径（NA）和聚焦激光束的波长（λ）。

与传统的线偏振或圆偏振光束相比，径向偏振光束在使用高数值孔径透镜进行紧密聚焦时，会明显产生较小的焦斑。这种聚焦特性源于焦点处产生的纵向电场，已被成功地用于提高激光扫描荧光显微镜的空间分辨率。因此，径向偏振光束有望进一步提高超快激光加工的加工精度和分辨率，尤其是在高数值孔径条件下。

不过，在使用径向偏振光束时，应考虑工件界面处电场的边界条件。界面法线上的纵向电场的大小随两种介质的介电常数ε之比（即折射率n的平方之比）的变化而变化。对于从大气入射（ε≌1）到材料入射（|ε|>1），纵向场在材料内部明显减弱，即使在紧聚焦条件下也是如此。

尽管如此，之前的一些实验结果表明，纵向场的存在会诱发光与物质的相互作用，从而有可能提高使用径向偏振光束对介电材料进行激光加工时的空间分辨率。此外，最近的一项研究表明，在单次激光烧蚀金属表面的过程中，纵向场表现出与材料有关的行为。因此，需要对径向偏振光束的激光加工进行更详细的研究，以了解其在界面存在的高数值孔径条件下的特性。

来自日本东北大学的研究人员，研究了在高数值孔径条件下使用径向偏振光束对玻璃表面进行单次激光烧蚀的情况，以阐明界面在焦点处产生纵向场中的作用。将径向偏振光束从内部聚焦到玻璃背面，即使在材料内部也能显著增强纵向场，直接诱发光与物质的相互作用。由于纵向场形成的焦斑较小，研究团队提出了一种条件，即通过全内反射产生大小为67nm（相当于~λ/16）的细小点状凹坑。这一结果证明了加工尺度的缩小，为使用径向偏振光束进行激光纳米加工提供了一种新的方法。

首先，研究人员研究了高数值孔径条件下界面对径向偏振光束聚焦的影响。使用矢量衍射理论进行数值模拟，同时考虑了两种不同折射率（n1和n2）介质的界面。图1展示了三种情况：具有均匀振幅分布的径向偏振光束（λ=1040nm）在自由空间中无界面聚焦（n1=n2=1）、聚焦在硼硅玻璃表面的正面（n1=1和n2=1. 52），以及使用浸油透镜从内部聚焦于玻璃背面（n1=1.52，n2=1）。假设使用NA=0.95[图1(a)和1(b)]和NA=1.4[图1(c)]的物镜。玻璃界面位于焦点处。计算了xz和xy平面上的强度分布。还计算了沿x轴的一维强度分布及其偏振分量。

如图1所示，界面的存在大大改变了焦点处的强度分布，导致光斑形状和大小发生变化。在没有界面的情况下[图1(a)]，径向偏振光束产生一个圆形光斑，光斑中心有一个强度峰值，这源于高数值孔径条件下的强纵向场。当光束聚焦于空气中的玻璃界面时，光斑形状变为甜甜圈状，中心的强度降低[图1(b)]。这是因为边界条件削弱了玻璃内部的纵向场。

相比之下，在第三种情况下（使用浸油透镜）[图1(c)]，当浸油和玻璃的折射率相同时，径向偏振光束聚焦在玻璃内部，而不会受到边界条件对玻璃前表面的影响。由于产生了强大的纵向场，在玻璃内部的背面产生了一个狭窄的光斑。需要注意的是，在没有浸入油的情况下对后表面进行聚焦时，前表面会发生折射，导致有效数值孔径值降低，大大减弱了纵向场。

 

图1：当入射波λ=1040nm 时，径向偏振光束(a)在自由空间（NA=0.95）、(b)在玻璃板前表面（NA=0.95）和(c)在玻璃板后表面（NA=1.4，油浸）的聚焦情况。中间面板是计算得出的焦点处xz和xy平面（(b)和(c)为玻璃内部）上的强度分布。每个面板中的刻度线为1μm。右侧面板为相应的强度剖面以及横向|Er|2和纵向|Ez|2分量

为了验证界面对激光加工的影响，研究人员在玻璃表面进行了单次烧蚀。实验中使用的激光源波长为1040nm，脉冲宽度为311fs。引入了一个纯相位空间光调制器（SLM）来校正像差，这是高数值孔径聚焦所必需的。为了产生径向偏振光束，还使用了分段半波板（SHWP）将线性偏振转换为径向偏振。在此装置中，通过在SHWP之前插入半波板，将入射偏振方向旋转90°，也可产生方位偏振。随后，使用物镜将激光束聚焦到厚度为0.17mm的硼硅玻璃板表面。考虑到自聚焦可能导致的焦距偏移，使用SLM对每种条件下的焦距位置进行了微调。

 

图2：使用(a)和(b)径向偏振光束和(c)和(d)方位偏振光束，在硼硅玻璃板的正面和背面进行单次烧蚀，使用的透镜的NA分别为0.25、0.85和1.4。(b)和(d)制作的凹坑的扫描电镜图像。每个面板中都标注了所使用的脉冲能量。每个刻度线为1μm

研究人员使用的数值孔径值分别为0.25、0.85和1.4（油浸，n=1.52）的三个物镜，使用径向和方位偏振光束进行照射。方位偏振光束产生的焦斑呈甜甜圈状，即使在高数值孔径条件下也没有纵向场，并将其与径向偏振光束进行了对比测试。图2显示了激光照射后表面上制作的烧蚀坑的扫描电子显微镜图像。

图中还显示了计算得出的玻璃内部焦斑的强度分布。在每种条件下，都使用由物镜和成像光学镜片组成的显微镜装置，通过从零开始逐渐增加脉冲能量来评估烧蚀阈值能量，直到观察到烧蚀特征为止。在所有实验条件下，激光照射都是在脉冲能量略大于阈值的情况下进行的（见图2各面板中在焦点处测量的脉冲能量值）。

在NA=0.25和NA=0.85的条件下，通过使用径向和方位偏振光束进行单次照射，在正面和背面形成了甜甜圈状的凹坑。这些凹坑的形状归因于焦点图案的强度分布，正如在这些条件下的计算所预期的那样。相比之下，使用径向偏振光束照射NA=1.4的背面时，产生了一个点状烧蚀坑，而方位偏振光束则产生了一个圆环状烧蚀坑。

这种差异是由于玻璃内部产生了强大的纵向场，从而形成了一个小的圆形焦斑，验证了纵向场对激光烧蚀过程的直接作用。在这种情况下，使用径向偏振光束制作的凹坑是一个直径约为200nm的小孔。通过扫描电子显微镜图像确定了一个亮度比周围区域更暗的区域，从而估算出烧蚀坑的大小。

 

图3：环形掩膜设计对使用NA=1.4的油浸透镜在玻璃样品背面制作焦斑的影响。(a)聚焦条件示意图。(b)通过改变Ro和Ri（<Ro），以0.01的步长计算出的表面内焦点的FWHM值。条件I-IV对应于(Ri，Ro )=(0, 1)、(0.75, 0.85)、(0.9, 1)和(0.4, 0.6)，用于后面的实验。(c)焦点处纵向场与横向场的峰值强度比。(d)Ri=0.71、Ro=0.72时的强度曲线及其偏振分量[(c)放大图中的“A”]

为了在背表面聚焦，我们需要考虑入射波和反射波在背表面的干涉，这对纵向场的产生有重要作用。为了详细研究这方面的问题，使用内外半径不同的环形振幅掩膜（Ri和Ro，与瞳孔半径归一化）来探索径向偏振光束的聚焦，如图3(a)所示。环形掩膜的插入限制了汇聚波的角度。因此，通过改变环形直径和宽度，可以研究在界面存在的情况下，焦斑形成与角度有关的行为。

图3(b)显示了通过改变Ro和Ri（其中Ri<Ro）计算出的表面内部焦斑的半最大全宽(FWHM) 值，步长为0.01。与图1(c)中的情况类似，使用油浸透镜将环形径向偏振光束聚焦在硼硅玻璃的背面。在图3(b)中的彩色区域，焦点处的强度分布呈光斑状，强度峰值位于中心。相比之下，Ri<Ro的白色区域表示，由于纵向场较弱而形成甜甜圈状强度分布的区域。图3(c)显示了焦点处强度分布的纵向场与横向场（径向偏振分量）峰值强度比的变化。

图3(b)显示，使用Ro=0.72和Ri= 0.71的环形掩膜可获得380nm的最小光斑尺寸，这是最接近全反射临界角（Ro=Ri≌0.714）的环形条件。在这一点上[图3(c)中的“A”]，纵向场明显增强（峰值强度比为140），形成了几乎完全由焦点处纵向场组成的陡峭强度曲线[图3(d)]。

这是入射波和反射波之间的干涉造成的明显特征，在自由空间中很难实现。原则上，在没有界面的情况下，对直径等于瞳孔大小（Ro=Ri≌1）的极细环形光束进行聚焦，可产生最小的光斑。

为了详细揭示全反射对纵向场产生的影响，进一步计算了带有极薄环形掩膜（Ro≌Ri）的径向偏振光束焦点附近的强度分布。瞳孔平面上薄环形掩膜的直径对应于最大会聚角θmax，也表示有效数值孔径（=n1 sinθmax）。考虑了NA=1.4, 1,0.7的环形掩膜的三种情况，n1=1.52，n2=1，分别对应θmax＞θc、θmax＝θc和θmax＜θc，其中θc是临界角[= sin-1(n2/n1)]。

 

图4：使用油浸透镜将带有极薄环形掩膜的径向偏振光束聚焦在玻璃背面时，xz平面上的强度分布计算结果，该环形掩膜具有不同的环形直径，对应的有效数值孔径分别为(a) 1.4、(b) 1和(c) 0.7。每个刻度线为1μm。(d)中显示了(a)-(c)玻璃内表面的强度曲线及其沿x轴的偏振分量

图4(a)-4(c)显示了在三种环形掩膜条件下，当焦点位于玻璃背面时，计算得到的玻璃内部xz 平面上的强度分布。在所有情况下，由于界面的反射，玻璃内部的强度分布沿轴向都显示出明显的干涉条纹。横向（纵向）场的节点（反节点）仅位于表面的θmax=θc处[图4(b)]，从而使表面上的纵向场强达到最大。在临界角条件下，表面上的横向场完全消失。

沿x轴的强度曲线及其偏振分量也证实了这一点[图4(d)]。否则[图4(a)和4(c)]，由于横向场的出现，纵向场的反节点（强度峰）形成于远离表面的地方，导致表面出现甜甜圈状图案。因此，在高数值孔径的条件下，临界角附近的全反射对增强玻璃背面内侧的纵向场起到了核心作用。

为了检验全反射产生的增强纵向场是否适用于激光加工，使用环形径向偏振光束对玻璃样品的背面进行了单次烧蚀。环形光束是利用空间光调制器，通过显示具有所需内径和环形半径的环形掩膜图案产生的。

与前面的实验一样，转换后的光束使用NA=1.4的油浸透镜聚焦在硼硅玻璃板的背面。为了探索全反射的影响，测试了(Ri，Ro) = (0，1)、(0.75，0.85)、(0.9，1)和(0.4，0.6)的四种环形光罩；这些条件在图3(b)中分别标为I、II、III和IV。选择这些条件是考虑到本实验中可用的激光功率，尽管薄环形掩膜的透射率很低，但仍能确保烧蚀过程。

图5显示了各种条件下烧蚀坑的扫描电镜图像以及焦点处的预期强度曲线。观察到的烧蚀坑形状反映了预期焦点的特征。

 

图5:使用环形径向偏振光束对玻璃背面进行单次烧蚀。图3(b)(a)-(d)显示了在环形条件I-IV下观察到的凹坑。所用的脉冲能量写在面板中。每个刻度线为500nm。在每种条件下计算出的玻璃内部焦斑的归一化强度曲线和偏振分量，显示在底部面板中

 

在条件I至III下观察到的是点状烧蚀坑，而在条件IV下观察到的是甜甜圈状烧蚀坑。这些结果表明，通过改变环形掩膜的设计可以成功控制焦点的强度分布，从而直接影响烧蚀坑的形状。特别是，条件II得到的环形掩膜使聚焦接近背面的临界角[见图3(b)]。事实上，这一条件产生了一个约67nm大小的点状小坑，相当于~λ/16。这意味着本方法可用于提高激光加工的空间分辨率，实现纳米级加工。

本实验结果证实，表面上形成的烧蚀坑反映了材料内部焦斑的强度分布。换句话说，只要焦点处存在较强的纵向场，径向偏振光束的纵向场就会直接促进激光烧蚀过程。然而，在激光烧蚀玻璃的过程中，纵向场和横向场是否会导致相同的烧蚀阈值能量，目前尚不清楚。此外，我们之前的研究表明，还存在一种与纵向场相关的额外机制，可促进高反射金属表面的烧蚀过程。因此，应开展进一步的综合研究，更全面地考虑激光烧蚀中与偏振相关的光-物质相互作用。在今后的工作中，研究团队将通过对不同偏振方向的烧蚀阈值能量进行定量评估（实验和理论）来阐明这一点。

纵向场的强度在很大程度上受边界条件的影响。与使用全反射的横向场相比，纵向场的强度会明显增强。因此，界面的存在对界面上焦点的形成起着重要作用。本烧蚀条件可高度适用于各种激光加工技术，包括激光诱导正向转移和激光诱导背面湿蚀刻，其中激光束聚焦于透明介质的背面。

虽然这些技术只适用于透明材料，但适当选择激光波长可将其适用范围扩大到包括半导体在内的各种材料（例如，使用固体浸透透镜的硅波长大于1.1μm）。除了高数值孔径条件下的全反射之外，使用带有适当设计的环形掩膜的径向偏振光束，还能提高这些技术的空间分辨率。

总之，研究团队探索了对透明玻璃样品进行单次激光烧蚀的过程。在这一过程中，径向偏振光束紧紧聚焦在样品表面。仔细研究了高数值孔径条件下界面边界条件的影响。通过使用油浸物镜，在玻璃表面产生了一个因纵向场增强而形成的小焦斑。在这种条件下，可以利用纵向场直接进行激光加工，从而制造出一个尺寸为67nm的小孔。本研究成果将推动在高数值孔径条件下使用径向偏振光束的激光烧蚀工艺的发展。

 

作者：Yukine Tsuru、Yuichi Kozawa等（日本东北大学先进材料多学科研究所）

 

来源：荣格-《国际工业激光商情》

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